Sementara di permukaan Yuu Otosaka tampaknya hanyalah remaja yang menawan dan cerdas, ia memiliki rahasia — ia memiliki kemampuan untuk menyelinap ke dalam pikiran orang dan sepenuhnya mengendalikan tubuh mereka selama lima detik pada suatu waktu. Yuu telah menggunakan keterampilan ini selama bertahun-tahun untuk mendapatkan nilai tertinggi, yang memungkinkan dia untuk masuk ke sekolah menengah bergengsi.
Ketika Nao Tomori yang misterius menangkap Yuu menggunakan kekuatannya, dia memaksa dia dan adiknya, Ayumi, untuk pindah ke Akademi Hoshinoumi, sekolah bagi siswa dengan kemampuan supranatural. Dewan siswa sekolah, dipimpin oleh Nao, ditugasi untuk secara diam-diam melacak para remaja yang menyalahgunakan kekuasaan mereka. Yuu dipaksa untuk bergabung dengan OSIS dan bersama-sama, mereka menghadapi tantangan berat yang membawa dia lebih dekat ke kebenaran mengejutkan bahwa kemampuannya yang tampaknya tidak lengkap, mungkin lebih kuat dari yang pernah dibayangkannya.
Sebuah kisah asli dari Jun Maeda, pencipta Angel Beats dan Clannad, Charlotte mengeksplorasi kehidupan supranatural remaja-remaja ini dan harga yang harus mereka bayar karena menjadi istimewa.
